Research Article

Journal of the Korean Society of Combustion. 31 December 2023. 12-20
https://doi.org/10.15231/jksc.2023.28.4.012

ABSTRACT


MAIN

  • 1. 서 론

  • 2. 실험 장치 및 방법

  • 3. 실험 결과 및 고찰

  • 4. 결 론

1. 서 론

탄화수소계 연료의 연소과정에서 발생하는 입자상 물질(Particulate Matter, PM)은 유해한 영향으로 인해 사회적 관심이 급증하고 있다. 대기 중의 부유하는 입자상 물질은 지구 온난화와 시정장애 등의 환경 문제뿐 아니라 인체에 흡수될 경우 호흡 질환, 심혈관 및 신경계 이상을 유발할 수 있다[1,2,4]. 이러한 이유로 인해 입자상 물질 발생원에서는 농도 측정을 위한 지속적인 모니터링과 배출 저감을 위한 노력이 수반되어야 한다.

최근 성공적으로 발사되어 2025년 제4차 발사를 앞둔 한국형 발사체-II (Korea Space Launch Vehicle-II, KSLV-II)도 발사과정에 다량의 입자상 물질을 배출한다. Fig. 1과 같이 한국형 발사체의 고압 터빈을 구동시키기 위해 작동하는 가스발생기에서 등유 계열 항공유를 연소시키면서 다량의 입자상 물질을 배출한다[5].

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Fig. 1.

PMs released from the first stage ground combustion test of KSLV-II [6].

발사체나 항공기와 같이 상대적으로 높은 고도의 대기에 입자상 물질을 배출하는 경우 입자에 의한 광산란과 광흡수의 현상이 대기의 온난화와 냉각에 직접적으로 영향을 미칠 수 있는 것으로 잘 알려져 있다[7]. 따라서, 항공유의 연소과정을 통해 대기 중에 배출되는 입자상 물질의 광산란 및 광흡수 특성 분석은 기후 변화 대응을 위해 필수적으로 수행되어야 하는 연구 분야 중 하나이다. 입자상 물질에 의한 광산란 및 광흡수의 영향을 정량적으로 파악하기 위해서는 입자상 물질의 형태학적 및 화학적 분석이 필수적이다. 입자에 의한 광산란-광흡수와 형태학적 특성을 고려하기 위해서 자주 사용되는 정량적 지표는 단위 질량당 광소멸계수(Mass specific light extinction coefficient)나 무차원 광소멸계수(Dimensionless light extinction coefficient)이며, 이와 관련된 다양한 연구들이 수행된 바 있다[8,9,10,11,12,13,14].

Acetylene, Ethene과 같이 상대적으로 가벼운 탄화수소계 기체연료의 단위 질량당 광소멸계수는 당량비, 연소 압력, 화염의 형태 등과 같은 연소 조건에 따라 다소 상이하지만 동일한 광원의 파장 대역에서 대략 3 ∼ 9 m2/g의 값을 갖는 것으로 알려져 있다[10,11]. 이에 반해 디젤, 바이오 디젤, JP 8과 같이 상대적으로 무거운 탄화수소계 액체 연료의 단위 질량당 광소멸계수는 훨씬 큰 값을 갖는 것으로 보고되고 있다[14].

이와 같이 탄화수소계 연료의 연소과정을 통해 배출된 입자상 물질의 광소멸계수는 연료의 C/H 비율에 따라 달라지는 경향이 강해 연료별로 고유한 특성을 갖는다. 따라서 광소멸법을 이용하여 화염 내부나 화염에서 배출되는 입자상 물질의 농도를 정량적으로 측정하기 위해서는 연료별 서로 상이한 광소멸계수를 고려해야 측정 오차를 최소화할 수 있다.

앞서 기술한 바와 같이 탄화수소계 연료의 C/H 비에 따라 달라질 수 있는 입자상 물질의 광소멸 특성을 고려할 때, 다양한 산업 현장과 연구 환경에서 사용되는 연료를 대상으로 연소과정 중에 배출되는 입자상 물질의 광특성화 연구가 절실한 실정이다. 특히 본 연구의 대상 연료인 Jet A1의 경우 한국형 발사체는 물론 항공기에 사용되는 연료로 연소 시 다량의 입자상 물질을 배출시키지만 Jet A1 입자상 물질의 광학 특성에 중점을 맞춘 연구는 거의 없는 것으로 조사된다. 따라서 본 연구에서는 동축류 버너에서 Jet A1 연소 후 발생한 입자상 물질에 대해 무차원 광소멸계수 측정과 형태학적 분석을 수행하였다.

본 연구에서 측정된 Jet A1 입자상 물질의 특성 데이터는 광학식 농도 측정 및 저감 장치와 기후 예측 연구의 기초 데이터로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

2. 실험 장치 및 방법

본 연구에 사용된 Jet A1 연료의 구성 성분은 기체 크로마토그래프/질량 분석기(Gas Chromatograph/Mass Spectrometer, GC/MS)를 이용하여 분석하였고 그 결과는 Table 1에 정리되어 있다. Table 1에 정리되어 있는 바와 같이, Jet A1은 다양한 탄화수소 혼합물로 구성되어 있지만 주성분은 Decane과 Dodecane 계열임을 확인할 수 있다.

Table 1.

Summary of chemical composition of Jet A1 fuel

No Compounds
detected
Chemical
formula
Total
(%)
01 Trichloromethane CHCI3 0.18
02 Heptane C7H16 0.44
03 Octane C8H18 1.97
04 1-Hexanol, 2-ethyl- C8H18O 1.07
05 Octane, 3-methyl- C9H20 2.00
06 Nonane C9H20 8.45
07 Octane, 2,6-dimethyl- C10H22 3.61
08 Nonane, 4-methyl- C10H22 3.93
09 Decane C10H22 11.38
10 Decane, 4-methy- C11H24 3.18
11 Decane, 4-methy- C11H24 1.64
12 Decane, 3-methy- C11H24 3.45
13 Undecane C11H24 11.58
14 Benzene, 1,2,3,5-tetramethyl- C10H14 2.10
15 Undecane, 5-methyl- C12H26 2.81
16 Undecane, 3-methyl- C12H26 1.87
17 Dodecane C12H26 10.86
18 Undecane, 2,6dimethyl- C13H28 2.33
19 Dodecane, 2-methyl- C13H28 1.64
20 Tridecane, 7-methyl- C14H30 1.75
21 Tridecane C13H28 9.15
22 Tridecane. 2-methyl- C14H30 1.22
23 Dodecane, 2,6,10-trimethyl- C15H32 1.44
24 Tetradecane C14H30 7.84
25 Pentadecane C15H32 3.40
26 Hexadecane C16H34 0.71

액상의 Jet A1 연료를 안정적으로 연소시키기 위해 Lab-scale 규모의 동축류 버너 장치를 구성하였으며 버너의 형상은 Fig. 2에 도시하였다. 액상의 연료를 기화하기 위해 Bronkhorst社의 등유 전용 기화기(Controlled Evaporator and Mixer, CEM)를 사용하였다. 액상의 연료를 기화기에서 가스화한 후 캐리어(Carrier) 가스인 질소를 이용해 동축류 버너의 중심관에 공급하였다. 산화제로는 건공기(Dry air)를 사용했으며 동축류 버너 외관으로 공급되고 산화제가 투입되는 버너의 내부에 스테인리스 구슬을 채워 균일한 동축류 유동을 발생시켜 화염의 안정성을 확보하였다. 기화기부터 동축류 버너 중심관까지는 밴드 히터를 부착하여 이송 중 가스화된 Jet A1 연료의 응축을 방지하였다. 동축류 버너에 공급된 연료와 산화제는 버너 끝단에서 강제 스파크 점화원에 의해 연소가 개시되고 생성된 입자상 물질은 버너 상단의 후드를 통해 Fig. 3에 도시되어 있는 TC(Transmission Cell)로 유입된다.

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Fig. 2.

Configuration of a coaxial diffusion burner used in the present study.

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Fig. 3.

Schematic of experimental set-up used to measure a dimensionless light extinction coefficient of PMs.

TC 하단은 밴드 히터로 가열하여 유입된 입자상 물질이 침착되는 것을 방지하였다[15]. 동축류 버너에 공급되는 연료 및 산화제와 캐리어 가스의 유량은 사전 실험을 통해 안정적인 확산 화염에서 충분한 입자상 물질을 배출할 수 있는 조건으로 설정하였고 각각의 설정 유량은 Table 2에 정리하였다.

Table 2.

Summary of flow rates for fuel, oxidizer and carrier gases

Fuel Fuel flow [g/h] Air flow [L/min] N2 flow
[g/h]
Jet A1 5.5 3.5 3.5

Fig. 3에서 살펴볼 수 있는 바와 같이 TC에는 입자상 물질의 유입 시 발생하는 광소멸 현상을 측정하기 위해 파장이 650 nm인 레이저와 광검출기 2대가 설치되어 있다. TC 양 끝단의 광학 창을 통해 레이저(광원)를 통과시키고 입자상 물질에 의한 광소멸이 발생하기 전후의 입사광(I0)과 투과광(I)의 강도를 측정하여 광투과율 (I/I0)을 계산할 수 있다. TC를 통과한 입자상 물질은 석영 섬유 필터에 포집되고 측정된 필터의 무게는 무차원 광소멸계수 계산에 사용된다.

앞서 기술한 광투과율은 레이저와 광검출기로 구성된 광학계의 출력 안정성과 응답성에 영향을 받을 수 있다. 따라서 광투과율의 신뢰성을 확보하기 위해 광학계의 성능 검증을 수행하였다. 성능 검증은 흡수식 중립 필터 (Neutral Density, ND)의 광학밀도(Optical Density, OD)와 측정된 광투과율의 식 (1)을 이용하여 비교하였다[16].

(1)
OpticalDensity=-logT100,T=II0

광학밀도 값이 고정된 필터에 레이저를 투과시키고 광검출기로 측정한 강도를 이용하여 광투과율을 계산한 뒤 식 (1)에 대입하여 광학밀도로 환산하였다. 광학밀도 값(0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 1.0)을 갖는 ND 필터의 광투과율을 측정하고 이론적으로 알려진 광학밀도 versus 광투과율의 calibration curve와 비교하였다.

Fig. 4는 이론적으로 알려진 광학밀도-광투과율 calibration curve에 ND 필터를 통해 측정한 광투과율 값을 대조한 결과를 나타낸 것이다. 이상적인 calibration curve에 측정된 광투과율 값이 높은 일치율을 보이는 것을 확인할 수 있고 이를 통해 본 실험에 사용된 레이저와 광검출기의 출력값을 신뢰할 수 있다고 판단하였다.

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Fig. 4.

Comparison of theoretical and experimental optical density.

3. 실험 결과 및 고찰

앞서 기술한 바와 같이 입자상 물질에 의한 광소멸 현상은 Beer-Lambert Law에 기초하여 식 (2)의 상관관계로 표현할 수 있다[17].

(2)
II0=exp-KefvλL

식 (2)에서 I는 레이저 투과광의 강도, I0는 레이저 입사광의 강도, fv는 광학식의 입자상 물질 농도, 𝜆는 레이저 파장, L은 레이저의 경로 길이를 의미한다. 식 (2)에서 광투과율은 TC로 입자상 물질이 유입되는 도중 특정 시간대의 평균값을 사용하였고 동일한 시간대에 TC 하류에서 포집된 중량식의 입자상 물질 농도 fvg식 (3)과 같이 표현할 수 있다.

(3)
fv=fvg=mVtρ

식 (3)에서 m과 𝜌는 입자상 물질의 질량과 밀도, V는 공기의 유량, t는 포집 시간을 의미한다. 입자상 물질의 밀도는 선행연구에서 인용되는 1.74 g/cm3를 적용하였다[18]. 최종적으로 식 (3)의 입자상 물질의 농도를 식 (2)에 대입하여 정리하면 무차원 광소멸계수는 식 (4)와 같이 나타낼 수 있다.

(4)
Ke=-Vtρln(I/I0)Lm

Fig. 5는 필터에 포집된 입자상 물질의 농도와 포집 기간 동안 측정된 광투과율의 상관관계를 도시한 결과이다. 입자상 물질의 포집 시간을 증감하여 0.01 ∼ 0.2 ppm의 입자상 물질을 포집하였고, 그림에 도시된 바와 같이 입자상 물질의 농도가 증가함에 따라 광투과율이(-ln(I/I0)) 선형적으로 감소하고 있음을 확인할 수 있다. 이 결과는 필터에 포집된 입자상 물질의 농도와 광학식으로 측정된 농도가 서로 선형적 상관관계가 있음을 의미하고 식 (4)를 이용한 무차원 광소멸계수 측정의 타당성을 뒷받침하는 결과이다.

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Fig. 5.

Measured PM concentration as a function of laser transmittance.

Table 3에는 본 연구에서 측정한 Jet A1 입자상 물질의 무차원 광소멸계수와 선행연구에 보고되고 있는 다른 입자상 물질의 무차원 광소멸계수가 정리되어 있다.

Table 3.

Comparisons of Ke measured from burning different fuels

Fuel Ke Wavelength Ref
Jet A1 11.16 650 nm Present study
Ethene 8∼9 632.8 nm [10]
Ethene 9.65 632.8 nm [14]
JP-8 9.87 632.8 nm
Acetylene 8.12 632.8 nm
Ethene 9.35 856 nm [9]
Acetylene 8.83 856 nm

Table 3에 정리되어 있는 바와 같이 Jet A1 입자상 물질의 무차원 광소멸계수는 11.16으로 다른 연료 대비 높은 값을 갖고 있으며, 이는 Jet A1 입자상 물질이 유발하는 광산란이나 광흡수 효과가 다른 연료로부터 발생된 입자상 물질에 비해 강하다는 것을 의미한다.

무차원 광소멸계수(Ke)는 식 (5)에 제시된 바와 같이 광산란계수(Ks)와 광흡수계수(Ka)의 합으로 나타낼 수 있다. 이때 광산란계수의 경우 입자상 물질의 물리적 형상과 밀접한 관련이 있는 것으로 보고되고 있다[19].

(5)
Ke=Ks+Ka

본 연구에서는 Jet A1에서 발생한 입자상 물질의 형태학적 파라미터 측정을 위해 투과전자현미경(Transmission Electron Microscope, TEM)을 이용하여 입자상 물질을 가시화하였다. Fig. 6은 Jet A1 입자상 물질의 TEM 이미지로, 이미지에서 확인할 수 있는 바와 같이 입자상 물질은 구형의 뚜렷한 단일 입자 여러 개가 응집체를 구성하는 전형적인 프랙탈 형상을 띄고 있다.

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Fig. 6.

Typical TEM image of Jet A1 PM agglomerate.

이와 같이 프랙탈 형상 구조를 갖는 입자의 광산란계수는 Rayleigh-Debye-Gans 이론식을 토대로 형상학적 파라미터를 조합하면 식 (6)과 같이 정리될 수 있다[20].

(6)
Ks=4πxp3kfF(m)3Df16xp2Df/2

식 (6)에서 xp는 광학 직경, kf는 프랙탈 선인자, F(m)은 굴절함수, Df는 프랙탈 차원을 의미한다. 광학 직경(xp)은 입자상 물질의 단일 입자 직경(dp)과 관련이 있으며 πdp/λ로 나타낼 수 있다. 프랙탈 파라미터인 차원(Df)과 선인자(kf)는 입자상 물질의 응집체 형상을 특성화하는 매개변수로 응집체의 밀집도를 의미한다. 프랙탈 파라미터가 커질수록 응집체 형상이 분기형의 가지 구조에서 덩어리지는 응집체 특성을 보이며 광산란 영향을 주는 것으로 잘 알려져 있다[19].

본 연구에서는 TEM 이미지의 응집체 형상을 통해 식 (6)에 제시된 프랙탈 및 형상학적 파라미터를 정량적으로 측정하기 위해서 응집체에 대해 디지털 이미지 프로세싱 기법을 적용하였으며[21], 주요 파라미터를 Fig. 7에 도시하였다.

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Fig. 7.

Morphological parameters used in the digital image processing.

Fig. 7에서 dp는 단일 입자의 평균 직경, Rg는 회전반경, Aa는 응집체의 투영 면적, L은 응집체의 최대길이를 의미한다. 측정한 단일 입자의 직경과 응집체의 투영 면적으로 식 (7)의 상관관계를 이용하면 응집체를 구성하는 단일 입자의 수(Np)를 구할 수 있다[22].

(7)
Np=1.15Aa(πdp2/4)1.09

이때 단일 입자의 수는 프랙탈 차원과 프랙탈 선인자, 회전반경과 단일 입자의 직경, 응집체의 최대길이의 상관관계를 통해 다시 식 (8)과 같이 표현할 수 있다[22].

(8)
Np=kf2RgdpDf=kLLdpDf

응집체의 프랙탈 차원은 식 (8)식 (9)로 다시 정리하여 Log(L/dp)-Log(Np)의 선형 그래프를 도시한 뒤 직접 도출할 수 있다. 식 (9)에서 기울기는 Df, y 절편은 kL을 의미한다.

(9)
log(Np)=DflogLdp+log(kL)

Fig. 8은 응집체의 형상 파라미터의 계산 결과를 바탕으로 Log(L/dp)-Log(Np) 상관관계를 도시한 그래프이다. 0.95의 높은 R2 값을 통해 단일 입자의 직경과 응집체의 최대길이 및 입자 수의 선형 관계성을 확인할 수 있다. 작은 단일 입자 직경을 갖는 큰 응집체일수록 구성된 입자의 수는 많은 것으로 판단할 수 있다.

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Fig. 8.

Logarithmic plots for the determination of PM fractal factors.

Jet A1 입자상 물질의 TEM 이미지에서 측정한 형태학적 파라미터와 Fig. 8에서 도출한 프랙탈 파라미터는 Table 4에 정리되어 있다.

Table 4.

Summary of measured morphological and fractal parameters for Jet A1 PM agglomerate

dp
(nm)
xp
(nm)
Rg
(nm)
NpDfkf
37.11 0.18 131 75 1.68 2.85

TEM 이미지에서 측정된 프랙탈 및 형태학적 파라미터들을 이용하면 입자에 의한 전체 광소멸량에서 광산란의 비율을 의미하는 산란 알베도(Scattering albedo), ωa¯를 추정할 수 있다[26,27,28].

(11)
ωa¯=ρsaA¯1+ρsaA¯

식 (11)에서 ρsaA¯는 모집단의 평균 산란-흡수 비율을 의미하며 식 (12)와 같이 정의할 수 있다.

(12)
ρsaA¯=Np2¯Np¯ωp1+43Dfk2Rg2¯-Df/2

식 (12)에서 Np는 단일 입자의 수, Df는 프랙탈 차원, k2π/λ, Rg는 회전반경, ωP는 단일 입자의 albedo로 식 (13)과 같이 정의된다.

(13)
ωP=ρsap=23k3rp3F(m)E(m)

식 (13)에서 rp는 단일 입자의 반경, F(m)E(m)은 굴절함수를 의미하며 각각 식 (14)식 (15)와 같이 정의된다[26,27,29].

(14)
F(m)=m2-1m2+22=(n2-k2-1)2+4n2k2(n2-k2+2)2+4n2k2
(15)
E(m)=-Imm2-1m2+2=6nk(n2-k2+2)2+4n2k2

이때 굴절지수 m은 연소과정을 통해 배출되는 입자상 물질에 일반적으로 적용되는 값(m=1.75-1.03i)을 적용하였다[26]. 도출된 Jet A1 입장상 물질의 프랙탈 및 형태학적 파라미터 이용하며 계산된 산란 알베도는 SA(ωa¯)는 약 0.1로 입자 산란에 의해 소멸되는 광량의 비중이 약 10% 정도라고 판단할 수 있으며, 흡수의 영향이 지배적임을 의미한다.

이러한 결과는 NIOSH 5040 분석법[30]을 적용하여 포집된 Jet A1 입자상 물질을 대상으로 수행한 Total Carbon (TC) 분석의 결과(Fig. 5)와도 비교적 잘 일치한다. 입자상 물질의 전체 탄소(TC)의 구성에서 원소 탄소 EC(Elemental Carbon, EC)와 유기탄소 OC Organic Carbon, OC)의 비율은 각각 0.8, 0.2로 EC 비율이 4배나 높은 것을 확인할 수 있다. 원소 탄소(Elemental Carbon, EC)는 그래핀과 유사한 흑연 구조를 띄고 빛을 흡수하는 성질이 강한 반면 유기 탄소(Organic Carbon, OC)는 EC와 상반되는 성질의 무정형한 탄소 배열 구조에서 발견되며 빛을 흡수하는 특성이 약한 것으로 보고되고 있다[23,24]. 이러한 결과는 확산 화염 내부에서 충분한 체류 시간을 거치면서 흑연화된 탄화 구조를 갖는 성숙한 형태의 입자상 물질 형태로 배출되기 때문으로 판단된다. 결국, 탄소 함량 결과를 바탕으로 Jet A1 입자상 물질은 광흡수 성질이 강한 흑연의 탄소 구조와 유사하며 성숙한 상태의 입자상 물질로 판단할 수 있다.

4. 결 론

본 연구에서는 한국형 발사체에서 사용 중인 등유 계열의 항공유 Jet A1을 동축류 버너에서 연소 시킨 후 발생한 입자상 물질에 대해 형태학적 및 화학적 탄소 구조에 기반한 광학 특성의 결론을 도출하였다.

1)Jet A1 입자상 물질의 무차원 광소멸계수는 11.16으로 C/H 비가 낮은 탄화수소계 연료 대비 높은 값을 가졌으며, 프랙탈 및 형태학적 특성에 의한 광산란 보다는 탄소 구조에 의한 광흡수 영향이 광소멸의 주된 요인으로 판단된다.

2)광산란의 영향을 파악하기 위해 측정한 형태학적 파라미터(응집체 최대길이, 단일 입자 평균 직경, 입자 수)의 선형적 관계를 통해 응집체 형상을 특성화했으며, Jet A1 입자상 물질의 프랙탈 차원(Df)과 선인자(kf)값 1.68, 2.85를 각각 도출하였다.

3)확산 화염에서 발생된 Jet A1 입자상 물질의 탄소 구조 비율은 원소 탄소(EC)와 유기 탄소(OC)가 각각 0.80, 0.20으로 광흡수 특성이 강한 흑연 구조와 유사할 것으로 판단된다.

4)Jet A1 입자상 물질의 Scattering Albedo는 0.094로 추정할 수 있으며 전체 소멸량 대비 산란의 비율은 약 10% 정도로 광흡수의 영향이 지배적임을 확인하였다.

5)국내 발사체의 연료로 사용 중인 Jet A1 입자상 물질의 무차원 광소멸계수와 물리적 및 광학적 특성의 연구 결과는 향후 응용연구의 기초 및 활용 데이터로 사용될 것으로 기대할 수 있다.

Acknowledgements

이 논문은 조선대학교 연구지원금의 지원을 받아 연구되었음(2022),

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