Research Article

Journal of The Korean Society Combustion. September 2020. 39-47
https://doi.org/10.15231/jksc.2020.25.3.039


ABSTRACT


MAIN

  • 1. 서 론

  • 2. 수치 해석적 연구 방법

  •   2.1. 수치 해석 모델 및 해석 조건

  • 3. 결과 및 고찰

  •   3.1. EGR rate 변화에 따른 점화지연 분포 및 OH 활성기 생성 특성

  •   3.2. EGR rate 변화에 따른 연소 온도 및 압력 특성

  •   3.3. EGR rate 변화에 따른 NOX, UHC, CO 생성 특성

  • 4. 결 론

1. 서 론

바이오디젤은 분자 구조 내 산소(Oxygen)를 함유한 연료로 압축 착화 엔진에 적용시 디젤과 비교하여 CO (Carbon monoxide), PM(Particulate matter), SOX(Sulfur oxide), THC(Total hydrocarbon) 등의 주요 배기 배출물 저감이 가능한 대체 에너지원이다[1], [2]. 바이오디젤 연료의 적용은 불완전 연소를 통해 배기 배출물 저감이 가능하나 연료의 함산소 및 증발 특성으로 인해 화염의 자발화 영역에서 이론 공연비 조성을 야기하고[3], 연소 기간의 증가로 NOX(Nitrogen oxide) 생성 반응이 상대적으로 증가하는 단점이 있다[4]. 따라서 바이오디젤 첨가에 의한 NOX 배출량 증가 문제를 보완하기 위해 많은 선행 연구자들은 DPF(Diesel particulate filter), SCR(Selective catalyst reduction) 등[5], [6], [7]의 후처리 방법 및 LTC(Low temperature combustion)를 위한 EGR(Exhaust gas recirculation) 전처리[7], [8], [9], [10], [11], [12], [13] 방법을 활용하여 다양한 연구를 수행하였다.

이러한 선행 연구들 중 압축 착화 엔진에 적용 가능한 저온 연소 방법은 실린더 내부에서 연소 후 생성된 배기가스를 흡기 과정에 재순환함으로써 산소 농도와 화염 온도를 감소시키는 EGR 방법이 있으며, 이는 바이오디젤 연료 연소시 NOX 생성량 감소에 효과적이라고 보고되었다[10], [11]. Agarwal 등[11]은 연료 종류 및 EGR rate 변화에 따른 엔진 실험 연구를 통해 EGR 적용시 바이오디젤 첨가에 의한 엔진 성능 저하 및 CO, HC, PM의 증가를 최소화 하여 NOX 배출량의 저감 가능성을 보고하였다. Yoon 등[12]은 커먼레일 디젤 엔진에서 혼합 바이오디젤을 대상으로 EGR rate 변화에 따른 연소 및 배기 배출물 특성 실험 연구를 통해 EGR 비율이 증가할 때 NOX 배출 특성이 개선되었으나, 불완전 연소로 인해 CO 배출량이 증가했다고 보고했다. 또한, Jang 등[13]은 디젤 엔진에서 바이오디젤 연료를 대상으로 EGR 및 흡기 과급(Turbo charging)을 동시 적용하여 엔진 출력 향상과 배기 배출물 특성 개선 가능성을 확인하였고, 이를 바탕으로 저온 연소 운전 영역의 확대 가능성을 보고하였다. 하지만 바이오디젤 저온 연소를 위해 높은 EGR rate을 적용하면 산소 농도 및 연소 온도의 급격한 감소로 인해 연소 과정 중 CO, PM, THC 배출량이 증가하는 문제가 존재한다. 이에 따라, EGR rate 변화에 따른 바이오디젤 연소 및 배기 배출물 특성에 대한 화학반응 이해 및 분석 연구가 필요하며, 이를 위해 연소 조건 변화에 따른 수치 해석적 연구가 반드시 필요하다고 사료된다.

따라서 본 연구에서는 EGR rate 변화에 따른 바이오디젤 정적 연소 해석 연구를 바탕으로 바이오디젤 및 디젤 연료의 정적 연소 특성과 화학반응 분석 연구를 비교 분석하였다. 이를 위해 정적 연소 과정 중 주요 배기 재순환 화학종의 몰분율(Mole fraction)을 각 연료 및 분위기 온도 별로 계산하여 고려하였고, 정적 연소 과정 중 바이오디젤 연료와 디젤 연료 연소시 발생하는 점화지연, 연소 온도, 연소 압력 및 NOX, UHC(Unburned hydrocarbons), CO 배기 배출물 결과를 정리하였다. 또한, 이 과정에서 얻어진 연소 해석 결과를 바탕으로 EGR rate 변화가 바이오디젤 연소 및 배기 배출물 특성 변화에 미치는 영향을 파악하였다.

2. 수치 해석적 연구 방법

2.1. 수치 해석 모델 및 해석 조건

2.1.1. 정적 연소 해석 모델

본 연구에서는 일정 질량 정적 반응기를 적용하여 EGR rate 변화에 따른 바이오디젤 및 디젤 연료의 정적 연소 해석 연구를 수행하였다.

정적 연소 반응기 내부의 기상 연료 모사를 위해 3,303개의 화학종 및 10,818개의 화학반응을 포함한 메커니즘을 적용하였으며, 선행 연구를 참고하여 n-heptane(nC7H16), methyl decanoate(C11H22O2), methyl 9 decenoate(C11H20O2) 화학종을 적용하여 바이오디젤 및 디젤 연료를 모사하였다[14], [15]. 자세한 해석 조건은 Table 1과 같다.

Table 1.

Constant volume combustion analysis conditions

Numerical program ANSYS CHEMKIN-PRO 18.0
Reactor model Closed Homogeneous Reactor : Batch & Equilibrium models
Reactor model equation dPdt=RuTiwi˙+Rui[Xi]dTdt
Initial ambient temperature (K) 800, 1000, 1200
Initial ambient pressure (atm) 5
EGR rate (%) 0, 10, 20, 30, 40, 50, 60
Species type n-heptane Methyl decanoate Methyl 9 decenoate
Fuel mole fraction (XFuel) D100 0.0187 0 0
BD100 0.00787 0.00394 0.00394

정적 연소 해석에 적용된 EGR 비율은 식 (1)과 같이 전체 화학종 몰분율 대비 EGR 몰분율의 비율로 정의되며, 식 (1)을 통해 알 수 있듯이 EGR rate이 증가되면 연료와 공기의 몰분율이 감소한다.

$$EGR(\%)=X_{EGR}/(X_{EGR}+Xi_{Air}+X_{Fuel})$$ (1)
$$C_xH_yO_z+\frac a\Phi\bullet\;\left(O_2+\frac{0.79}{0.21}\bullet\;N_2\right)\;\rightarrow\;xCO_2+\frac y2H_2O+(\frac a\Phi-x-\frac y4+\frac z2)O_2+\frac{0.79}{0.21}\bullet\frac a\Phi N_2$$ (2)

식 (2)에서 CxHyOz 분자식 형태인 탄화수소 계열 연료 이론 반응식의 반응 계수 x, y, z는 연료의 단위 몰 당 O2의 몰수라는 a의 정의에 의해 식 (3)과 같이 표현될 수 있다.

$$a=\frac{x+\frac y4-\frac z2}\Phi$$ (3)

식 (3)을 당량비에 관한 식으로 정리하고, a를 연료 및 산화제 속 산소의 몰분율로 정의할시 식 (4)와 같이 표현될 수 있다.

$$\Phi=\frac{x+\frac y4-\frac z2}{(X_{Air}\bullet0.21/X_{Fuel})}$$ (4)

Fig. 1은 식 (4)를 통해 계산된 EGR rate에 따른 당량비 및 초기 연료량 변화 결과 그래프이다. 두 연료의 초기 연료량은 동일 분위기 온도 조건에서 EGR rate 변화와 관계없이 일정한 연료량이 유지되었고, 동일 EGR rate 조건에서 분위기 온도가 증가할수록 초기 연료량이 감소되었다. 이는 이상기체 방정식(PV=mRT)의 온도-질량 관계식을 통해 동일한 초기 분위기 압력, 체적 및 화학 조성비 조건에서 초기 분위기 온도 증가로 인한 초기 연료 질량 감소가 원인으로 판단된다. 또한, 동일한 연소 조건에서 두 연료의 초기 질량 차이가 발생하였다. 이는 동일한 연소 조건에서 해석에 적용한 두 연료의 화학구조 차이에 의해 식 (3)과 (4)의 연료-산소 반응 몰분율 비율 계수 a가 바이오디젤이 디젤보다 크게 나타난 것이 원인으로 판단된다.

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Fig. 1.

Initial fuel mass and equivalence ratio according to the changes of EGR rate.

2.1.2. 평형 반응 해석 모델

본 연구에서는 EGR이 적용된 정적 연소 해석을 수행하기 위해 연료 및 산화제, 이외에 EGR 구성 추가 종(Added species)이 Table 2와 같이 고려되었다[16]. EGR 구성 추가 종의 종류 및 몰분율은 적용 메커니즘의 열역학적 상태량만을 고려하여 Gibbs Free Energy가 최소화되는 화학적 평형 상태를 계산하는 평형 반응 해석을 통해 결정되었다. EGR이 적용되지 않은 정적 연소 해석결과가 평형 반응물로 고려되었으며, 반응 결과에서 N2, H2O, CO2, O2 화학종들이 생성물로 나타났다. 따라서 EGR이 적용된 정적 연소 해석시 각 연료 및 연소 조건 별로 적용되는 식 (1)의 ΧEGR을 구성하는 추가 종의 종류 및 몰분율은 Table 2와 같다.

Table 2.

Composition of added species according to combustion conditions (Tamb : 800~1200 K, Pamb : 5 atm)

Mole fraction of added species Analysis condition N2 (×10-1) H2O (×10-1) CO2 (×10-1) O2 (×10-6)
D100 800 K 7.3406 1.4168 1.2391 346.47
1000 K 7.3396 1.4188 1.2415 5.1664
1200 K 7.3397 1.4165 1.2416 0
BD100 800 K 7.3123 1.3463 1.3048 3650.4
1000 K 7.3039 1.3627 1.3244 899.11
1200 K 7.3021 1.3667 1.3296 161.39

3. 결과 및 고찰

3.1. EGR rate 변화에 따른 점화지연 분포 및 OH 활성기 생성 특성

Fig. 2는 EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 점화지연 결과 그래프이다. 본 연구에서 점화지연은 반응물 체류 시간(Residence time) 시작 이후 반응기 내 온도가 400 K 증가한 시점으로 정의하였다[17].

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Fig. 2.

Comparison of ignition delay under the different EGR rate.

분위기 온도 변화에 따른 바이오디젤, 디젤 연료의 점화지연은 동일 EGR 첨가 조건에서 분위기 온도 증가에 따라 감소하는 결과를 보였으며, 바이오디젤 연료의 경우 디젤 연료보다 점화지연 결과가 빠른 것으로 나타났다. 이는 초기 반응물들이 기상 상태에서 완전 혼합 후 점화되기 때문에 동일한 연소 조건일 때 바이오디젤 연료가 갖는 높은 산소 농도가 연료 산화의 촉진 및 반응성 증진을 야기하여 점화지연이 짧은 것으로 판단된다. 또한, EGR rate 변화에 따른 점화지연 결과는 EGR rate이 증가할수록 전체 당량비 증가 및 산소 농도의 감소로 인해 연료 산화 반응성이 감소하여 점화지연이 증가한 것으로 나타났다.

Fig. 3은 EGR 20~40% 구간에서 EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 최대 OH 활성기 몰분율 결과를 나타낸 그래프이다. OH 활성기는 연료 산화 과정에서 점화 직후 급격한 연소 온도 증가와 함께 최대 몰분율 결과를 갖는 것으로 나타났으며[17], [18], [19], EGR rate이 증가할수록 점화지연 증가와 함께 OH 활성기 최대 몰분율이 감소되는 경향을 확인할 수 있었다. 이는 연소 과정에서 EGR rate 증가에 따른 과산화수소(H2O2) 활성기의 분해 속도 감소로 인해 OH 활성기 발생 속도가 감소되어 연소시 열 방출률의 감소 및 점화지연이 증가된 것이 원인으로 사료된다[18]. 따라서 동일 연소 조건에서 연료 산화 반응과 관련된 산소농도 및 분위기 온도 변화는 연소 특성에 직접적인 영향을 미치는 것으로 판단하였다.

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Fig. 3.

Effect of the EGR rate on the peak mole fraction of OH radical.

3.2. EGR rate 변화에 따른 연소 온도 및 압력 특성

Fig. 4는 EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 연소 온도 및 압력 결과를 나타낸 그래프이다. 연소 온도 및 압력 결과는 정적 연소 과정에서 급격한 화학반응 후 반응기 내 상평형 상태로 인해 변화가 안정화된 경향을 보이는 구간의 체류 시간이 종료되는 시점에서 얻어지는 최종값을 취득하여 비교 분석하였다. 분위기 조건 변화에 따라 나타나는 연소 온도 및 압력 변화는 반응기 내부의 반응물 조성과 연소 조건 및 연소 과정 화학반응 반응성에 직접적인 영향을 받는 것으로 나타났다. 두 연료 모두 동일한 분위기 압력 및 EGR rate 조건에서 정적 연소시 분위기 온도가 증가할수록 연소 온도는 증가하였으나, 연소 압력은 감소하는 결과가 나타났다. 또한, 동일 정적 연소 조건에서 EGR rate 증가에 따라서는 연소 온도 및 압력이 모두 감소하는 결과가 나타났다. 이는 EGR rate 증가에 따른 산소 농도 감소, CO2, H2O 몰분율 증가와 OH 활성기 생성반응 저하 등 연료 산화와 관련된 화학 반응 저하 및 전체 연소 반응성 저하 현상에 의해 야기된 것으로 사료된다[3], [18]. 또한, 산소 농도의 차이가 상대적으로 작은 EGR rate 20% 이하의 조건에서는 연료 차이에 의한 연소 온도 및 압력 차이 발생은 비교적 적게 나타났으나, EGR rate 30% 조건 이후 점차적으로 결과 차이가 발생하였다. 이는 연소 조건 변화에 따른 화학 반응 및 연소 반응성 저하가 가장 큰 원인이며, 분자 구조상에 산소를 포함한 바이오디젤의 경우 전체 당량비 중 산소 몰분율이 증가하기 때문에 비교적 연소 온도 및 압력 감소폭이 디젤보다 작게 나타났다.

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Fig. 4.

Results of the combustion temperature (a) and pressure (b) characteristics according to the EGR rate.

3.3. EGR rate 변화에 따른 NOX, UHC, CO 생성 특성

EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 배기 배출물 특성은 연소 온도의 결과 분석과 동일하게 정적 연소 후 화학 반응의 상평형 상태 구간에서 체류 시간 종료에 따라 얻어진 NOX, UHC, CO 생성 결과 및 점화 이전(Ibef.)과 이후(Iaft.)의 화학반응 경로를 통해 비교 분석하였다.

Fig. 5는 정적 연소 후 EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 NOX 생성량 결과를 나타낸 그래프이다. NOX 생성 특성은 Table 3에서 확인 가능하듯이, 바이오디젤 및 디젤 연료 점화 후 Thermal NOX 반응 경로를 통해 대부분 NO 형태로 배출되었으며, 모든 EGR 조건에서 연료 점화 후 산소를 포함한 반응 경로를 통한 NO 생성이 바이오디젤이 높게 나타났다. EGR rate 20% 이하의 조건일 때 분위기 온도 증가에 따른 연소 온도 증가로 인해 NOX 생성량이 증가하였고, EGR rate이 30% 이상 증가할 경우 연소 온도 및 산소 농도의 급격한 감소로 NOX 생성량이 0 ppm에 가까운 결과를 보였다. 이는 EGR rate 증가에 따른 반응기 내 CO2,H2O 몰분율 증가에 의한 비열 상승과 산소 농도 감소로 인해 연소 온도 및 반응성 저하가 초래되어 질소-산소 반응이 감소됨이 원인으로 사료된다. 바이오디젤 및 디젤 연료의 점화 이전 NOX 생성은 주로 HO2 활성기 반응과 관련된 HO2 + NO ↔ NO2 + OH 반응 경로를 통한 NO2 생성과 NO2, N2O의 중간 생성물 반응 NO2 + H ↔ NO + OH, N2O + O ↔ 2NO 반응 경로를 통한 NO 생성으로 이루어졌다. 주 연소가 발생하는 점화 이후의 NOX 생성 특성은 점화 이전과 비교하여 생성 반응이 급증하였고, 고온을 바탕으로 Thermal NOX 반응인 N + NO ↔ N2 + O, N + O2 ↔ NO + O 연쇄반응을 통해 NO 형태로 가장 많은 NOX가 생성되었다[20], [21]. 이외에 앞서 언급함 HO2 활성기 반응과 NO2 중간 생성물 반응을 통해 NO의 소비 및 생성 반응이 나타났다.

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Fig. 5.

The emission characteristics of NOX production according to the EGR rate.

Table 3.

NOX (a) and CO (b) reaction path analysis

Conditions (a) Absolute rate of production NO Conditions (b) Absolute rate of production CO
EGR
(%)
Fuel Ibef. (1300 K) Iaft. (1500 K) EGR
(%)
Fuel Ibef. (1300 K) Iaft. (1500 K)
10 D
100
http://static.apub.kr/journalsite/sites/kosco/2020-025-03/N0590250305/images/kosco_25_03_05_T3-1.jpg 40 D
100
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BD
100
BD
100
20 D
100
http://static.apub.kr/journalsite/sites/kosco/2020-025-03/N0590250305/images/kosco_25_03_05_T3-3.jpg 50 D
100
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BD
100
BD
100
30 D
100
http://static.apub.kr/journalsite/sites/kosco/2020-025-03/N0590250305/images/kosco_25_03_05_T3-5.jpg 60 D
100
http://static.apub.kr/journalsite/sites/kosco/2020-025-03/N0590250305/images/kosco_25_03_05_T3-6.jpg
BD
100
BD
100

Fig. 6은 EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 UHC, CO 배기 배출물 결과를 정리한 그래프이다. 바이오디젤 및 디젤 연료 모두 기상 상태에서 연소화학 반응을 기반으로 초기 반응물의 연소가 발생하기 때문에 EGR rate 60% 조건을 제외하고 UHC 생성량이 거의 없는 것으로 나타났고, 이와 달리 CO 배출량의 변화 경향은 분위기 온도 800~1000 K 조건일 때 EGR rate 60% 조건을 제외한 모든 결과에서 EGR rate이 증가함에 따라 CO 생성량이 증가하는 결과를 보였다. CO 생성 특성은 연소 과정 중 점화 발생 후에 연료의 산화로 인한 높은 생성 반응성을 바탕으로 최대 생성량을 보였으며, 연소 후기에 산화 과정을 거친 후 배출되었다. 이에 따라 EGR rate 증가에 따른 CO 배출량 증가는 CO 산화에 필요한 산소를 포함한 화학종 및 연소 온도 감소가 원인으로 사료된다[22], [23]. 연소 화학반응에 관련된 분위기 온도가 상대적으로 낮은 800~1000 K 조건에서 EGR rate 60%일 때 CO 생성량이 감소된 결과는 상대적으로 낮은 분위기 온도와 높은 EGR rate 조건 적용에 의한 연소 성능 감소로 초기 반응물이 기상 상태임에도 불구하고 연소 후기 연료 산화가 제대로 발생하지 않아 UHC 생성량 증가와 함께 감소한 것으로 판단된다. 또한, EGR rate 40~60% 구간에서 EGR rate이 증가함에 따라 두 연료 모두 점화 발생 전후로 모든 반응 경로에서 CO 생성 반응성이 감소하였다. 특히 EGR rate 50%와 60% 조건 비교시 생성 반응률이 급격하게 감소된 것으로 나타났다. 바이오디젤 및 디젤 연료의 CO 생성 경로 특성은 Table 3을 통해 알 수 있듯이, 대부분 HCO 활성기를 동반한 HCO + M ↔ H + CO + M, HCO + O2 ↔ CO + HO2 반응 경로를 통해 생성되었고[24], 점화 발생 후에도 해당 반응 경로의 CO 절대 생성률(Absolute rate of production) 결과가 가장 높은 것으로 나타났다. 점화 후 CO 절대 생성률은 점화 이전과 비교하였을 때 아세틸(CH3) 활성기를 동반한 CH3CO (+M) ↔ CH3 + CO(+M) 반응 경로를 통한 CO 생성 반응이 비교적 높은 것으로 확인되었다[25]. 또한, 점화 발생 전후 연소 과정 중 생성된 CO는 CO2 + X → CO + XO(X : 체인 구조 내에 남은 활성기를 제외한 CO2와 반응하는 화학종) 반응 경로에 해당하는 CO + OH ↔ CO2 + H 반응 경로를 통해 산화되는 것으로 나타났으며, 점화 발생 후 모든 EGR 조건에서 바이오디젤의 CO 산화가 높게 나타났다. 이는 Fig. 3을 통해 동일 조건에서 CO와 반응하여 산화 가능한 OH 활성기 몰분율이 바이오디젤이 높은 것이 원인으로 사료된다.

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Fig. 6.

The emission characteristics of UHC (a) and CO (b) production according to the EGR rate.

4. 결 론

본 연구에서는 수치 해석적 화학반응 분석 연구를 통해 EGR rate 변화에 따른 바이오디젤 및 디젤 연료의 연소 특성과 배기 배출물 특성을 비교 분석한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.

1) EGR rate이 증가함에 따라 연료 산화의 촉진 및 화학 반응성 저하로 인해 점화지연이 증가하고, 연소 온도 및 압력, OH 활성기 생성량은 감소하는 것으로 나타났다.

2) 바이오디젤 및 디젤 연료의 NOX 생성 특성은 주로 점화 후 고온에서 Thermal NOX 반응 경로인 N + NO ↔ N2 + O, N + O2 ↔ NO + O 연쇄반응을 통해 대부분의 NO 배출물이 생성된 것으로 나타났다.

3) CO 생성은 주로 HCO 활성기를 동반한 HCO + M ↔ H + CO +M, HCO + O2 ↔ CO+ HO2 반응 경로를 통해 발생되고, 연소 후기에 CO2 + X → CO + XO, CO + OH ↔ CO2 + H 반응 경로를 통해 산화가 발생하였다.

4) EGR rate 및 분위기 온도 변화에 따른 NOX, CO 생성 경향은 Trade off 관계를 보였고, UHC 생성은 EGR rate 60% 조건을 제외하고 모든 조건에서 배출량이 매우 적은 것으로 나타났다.

5) 분위기 온도 800, 1000 K 조건일 때 EGR rate 60% 적용시 UHC 생성량이 급증하고, CO 생성량이 감소하는 결과를 보였다. 이는 상대적으로 낮은 분위기 온도로 인해 연소 성능이 감소하고, 연료 산화가 활발히 발생하지 못하여 야기된 것으로 사료된다.

기호설명

Φ : Equivalence ratio

Tamb : Ambient temperature

Pamb : Ambient pressure

EGR : Exhaust gas recirculation

Xi : Mole fraction

BD100 : Biodiesel

D100 : Diesel

NOX : Nitrogen oxide

CO : Carbon monoxide

UHC : Unburned hydrocarbon

Acknowledgements

이 성과는 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구임(No. 2020R1A2C1011641).

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